有资历就算有了能力，不久李蔡升任御史大夫，位列三公，银印青绶。汉武帝元狩二年(公元前121年)丞相公孙弘死，又因李蔡击战匈奴有功，被任命为汉武帝的第二个丞相。他在丞相的四五年间政绩卓著，尤以协助汉武帝治吏、改币、统禁盐铁等项大计中成就最大。
李蔡是个非常有能力的人，唐朝大文学家韩愈是这样评价他的：“人所惮为，公勇为之;人所竞驰，公绝不窥。”就是说 凡是人不愿做的，李蔡就愿意去做;凡是大家都争着去做的，李蔡绝对不做。和当时的流俗格格不入。
不过，人也有发昏的时候，这个李蔡因为怕皇帝对自己有想法，也想着用萧何自污名声的办法，大兴土木。不过画虎不成反类犬棋差一招，竟然用汉景帝陵园前路旁一块空地，这可是大不敬之罪。汉武帝听人禀告，立刻大怒，说你这老小子真是活得不耐烦了，你们兄弟俩真是一路货色。
当时李广在战场上因为与卫青等人龃龉，因为没有打胜仗，逼得自刎。于是被双规，交法吏查办。李蔡早知道被法吏抓住小辫子的恶果，名将周亚夫就因此自杀。于是也不愿受审对质自杀了，死后他的封国被废除。从此，李蔡被人绑到耻辱柱上，辛弃疾词《卜算子 漫兴》中说：“千古李将军，夺得胡儿马。李蔡为人在下中，却是封侯者”让人沉思。
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